Nacque in una ricca e influente famiglia veneziana. Sua madre morì affetta da peste quando Gregorio aveva appena due anni. Suo padre era senatore della Repubblica di Venezia e fervente cattolico.

Il padre lo iniziò all'educazione nelle scienze naturali, e gli fece completare un corso di diplomazia.

Nel 1643 accompagnò l'ambasciatore veneziano Alvise Contarini a Münster in Germania per le negoziazioni in preparazione della Pace di Westfalia che pose termine alla Guerra dei trent'anni. A Münster conobbe l'Arcivescovo Fabio Chigi, Nunzio Apostolico in Germania e futuro Papa Alessandro VII, che partecipava alle negoziazioni. Dopo tre anni, nel 1646, tornò a Venezia, e continuò gli studi a Padova.

All'università di Padova studiò greco, matematica, storia, filosofia, e ottenne un dottorato in utroque iure il 25 settembre 1655.

Desiderava diventare Religioso, ma il suo direttore spirituale gli consigliò che si facesse Sacerdote diocesano, perché vedeva in lui le doti del Parroco. Fu ordinato presbitero il 21 dicembre 1655, all'età di trent'anni.

Il Papa Alessandro VII lo chiamò a Roma nel 1656. Lo fece "Prelato Domestico di Sua Santità" e gli affidò vari incarichi di responsabilità nel Tribunale della Segnatura Apostolica.

Quando nel 1656 scoppiò a Roma l'epidemia di peste, il Papa lo pose a capo della commissione incaricata di portare soccorso agli appestati. Gregorio si dedicò a visitare i malati, a seppellire i morti, ad aiutare le vedove e gli orfani.

Terminata l'epidemia di peste, il Papa gli offrì il vescovado di una Diocesi importante, Bergamo. Gregorio chiese che lo lasciasse celebrare prima una Messa perché Dio gli rivelasse la sua volontà a questo proposito. Durante la Messa sentì che Dio lo invitava ad accettare. Fu così eletto Vescovo il 9 luglio e ordinato il 29 luglio 1657.

All'arrivare a Bergamo, chiese che si desse ai poveri quello che si sarebbe speso nella festa di ricevimento. In seguito vendette tutti i suoi averi e li distribuì ai bisognosi. Il suo desiderio era di imitare in tutto il grande Arcivescovo di Milano san Carlo Borromeo.

Diffuse la stampa religiosa tra il popolo, e raccomandò specialmente gli scritti di San Francesco di Sales. Nelle sue visite missionarie si alloggiava in casa di gente povera e mangiava con loro. Di giorno si dedicava a insegnare il catechismo, e di notte passava lunghe ore in preghiera. Dette ordine al portiere del palazzo vescovile di svegliarlo a qualunque ora della notte se ci fosse stato da visitare qualche malato. Al medico che gli consigliava di non sciuparsi visitando i malati rispose: "È il mio dovere, e non posso fare altrimenti!".

Papa Alessandro VII lo creò Cardinale il 5 aprile 1660 con il titolo di San Tommaso in Parione (opterà per il titolo di San Marco il 13 settembre 1677). Partecipò ai Conclavi del 1667, 1676, 1689 e 1691, ma non a quello del 1669-70. Innocenzo XI lo fece fermare a Roma per tre anni come suo consigliere, e gli affidò la supervisione dell'insegnamento cattolico nella città.

Come Cardinale lavorò per la riunificazione con le Chiese Orientali.

Il 24 marzo 1664 il papa lo mandò vescovo a Padova. Si dedicò personalmente a organizzare le lezioni di catechismo e ad invitare tutti alla celebrazione della Messa.

Visitò le 320 Parrocchie della Diocesi, includendo le più lontane e difficili da raggiungere. Organizzò i Parroci e formò i catechisti.

Fondò stamperie per libri religiosi, e si interessò in maniera speciale perché i futuri sacerdoti fossero ben formati. Il suo Seminario arrivò a essere considerato uno dei migliori d'Europa.

Morì santamente il 17 giugno 1697, e fu esposto e seppellito nella cattedrale di Padova.